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舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析

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  • 标签:PM2. 5 ; 化学组分; CMB 模型; 来源解析; 舟山
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为研究舟山市大气细颗粒物( PM2. 5 ) 的主要污染来源,在 2016 年 4 月—2017 年 1 月期间利用 3 个国控点对舟山
市 PM2. 5开展手工监测,并对其主要污染源进行样品采集,基于 420 个环境样品和 13 类源样品的化学组分分析,应用
CMB-二重源解析技术,对舟山市颗粒物受体成分谱、本地化源成分谱的组分特征和颗粒物的污染来源进行分析。结
果表明: 普陀点的 PM2. 5浓?#26579;?#20540;低于位于主城区的檀枫点和临城点,3 个站点的颗粒物浓度分别为( 36. 46±19. 40) ,
( 40. 92±20. 68) ,( 40. 03±21. 55) μg /m
3
。PM2. 5受体中以 NO
3、SO
2-
4 、NH
+
4 等二次组分含量最高,二次无机盐和移动源
是监测期间舟山市大气 PM2. 5的主要来源,解析结果具有显著的海岛型城市特征。?#28304;?#33334;源为代表的移动源既是颗粒
物的重要一次源,又是二次无机盐生成的主要前体物贡献来源之一,故加强移动源的排放管理对于舟山市的颗粒物污
染防治具有重要意义。
关键词: PM2. 5 ; 化学组分; CMB 模型; 来源解析; 舟山
DOI: 10. 13205 /j.hjgc.201905023
收稿日期: 2018-09-18
ANALYSIS OF COMPONENT CHARACTERISTICS AND POLLUTION SOURCES OF
ATMOSPHERIC FINE PARTICLES IN ZHOUSHAN
YE Rong-min
1
,WANG Hong-tao
1
,DONG Min-li
2
,YIN Lu
3
,WANG Qiao-li
4
,LI Wei
2
,LI Su-jing
2
( 1. Zhejiang Zhoushan Marine Ecological Environment Monitoring Station,Zhoushan 316021,China; 2. Institute of Industrial Ecology
and Environment,Biomass Chemical Industry Ministry of Education Key Laboratory,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China;
3. Zhoushan Environmental Monitoring Center,Zhoushan 316021,China; 4. Institute for Thermal Power Engineering,
Zhejiang University,Hangzhou 310027,China)
Abstract: In order to identity the main pollution sources of atmospheric fine particles ( PM2. 5 ) in Zhoushan,manual
monitoring of atmospheric fine particles in Zhoushan was carried out using 3 state monitoring stations during the period from
April 2016 to January 2017,and the main pollution sources of particles in Zhoushan were sampled as well. Then according to
the chemical composition analysis of 420 ambient samples and 13 source samples,CMB-improved-source-analysis technique
was applied for research and analysis of spectrum of particle receptor competent in Zhoushan,composition characteristics of
localized source component spectrum and source of the particles. The results showed that: Putuo station had a lower average
PM2. 5 concentration than Tanfeng station and Lincheng station,and the average concentration of PM2. 5 of the three stations was
( 36. 46±19. 40) ,( 40. 92± 20. 68) and ( 40. 03± 21. 55) μg /m
3
,respectively. The secondary components,such as NO
3,
SO
2-
4 ,NH
+
4,were of the highest content in PM2. 5,the secondary inorganic salts and mobile sources were the most important
sources for PM2. 5,showing the significant characteristics of the main source of atmospheric PM2. 5 in Zhoushan during the
monitoring period,and the analysis result showed significant characteristics of island-type city. The mobile source represented
by the ship source was not only an important primary source of particles,but also one of the main precursors contributor for
secondary particles’formation,thus strengthening the emission management of mobile sources was of great significance for the
prevention and control of particle pollution in Zhoushan.
Keywords: PM2. 5 ; chemical composition; chemical mass balance( CMB) model; source analysis; Zhoushan第 5 期 ?#24230;?#27665;,等: 舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析
0 引 言
大气细颗粒物( PM2. 5 ) 是影响城市环境空气质量
的主要污染物之一,具有粒径小、环境危害大、影响范
围广等特点。现有的研究表明,PM2. 5中所含化学组
分主要是水溶性离子、含碳组分和无机元素等一次或
二次组分
[1]
。但受区域气候环境、产业结构和地理
区位等因素的影响,不同城市间的颗粒物组成往往存
在着明显差异
[2]
。同时,由于 PM2. 5的污染来源十分
广?#28023;?#25720;清区域本地化的主要颗粒物污染源对颗粒物
的污染来源分析至关重要,这也使得颗粒物的来源解
析研究变得更为复杂。
早期针对颗粒物及其污染源的关系研究是在因
子分析
[3]
和化学元素平衡
[4]
的基础?#38505;?#24320;?#27169;?#36825;种
依据化学物种因子载荷计算或无机元素质量平衡分
析的受体模型方法在颗粒物污染源类别的判断上具
有显著优势。随着受体模型研究的深入,模型求解算
法得到进一步完善,解析方法也更加多样化
[5]
,其
中,化学质量平衡( chemical mass balance,CMB) 模型
解析方法被广泛应用到环境空气研究中,成为许多国
家和地区环境决策的重要科学依据
[6]
舟山市位于浙江省东北部,属亚热带季风气候,
是我国典型的海岛型城市。得益于丰富的海岛、海洋
型资源,舟山市形成了?#28304;?#33334;修造、港口物流、海产品
加工等临港工业和旅游业为主导的产业结构
[7]
。由
于四面环海,舟山市的大气扩散条件好,颗粒物浓度
总体上处于?#31995;?#27700;平,但在春冬季节?#28304;?#22312;单日
PM2. 5严重超标事件
[8]
。国内现有的颗粒物来源研究
主要集中于京津冀、长三角和珠三角等区域以重工业
为主的城市,对以临港工业为主的海岛城市的研究鲜
有报道。对舟山市的颗粒物来源解析研究,有助于加
深?#38498;?#23707;型城市大气颗粒物污染形成机理的?#40092;叮?#20197;
及我国的污染源成分?#36164;?#25454;库的完善,尤其是?#38498;?#23707;
型城市的城市扬尘本地化等内容。本研究以舟山本
岛作为研究对象,在 2016 年 4 月—2017 年 1 月期间
利用舟山市的 3 个国家环境空气自动监测站点对舟
山市的 PM2. 5进行了同步连续的手工采样监测,并结
合实地调研情况?#33539;?#20986;舟山市 13 类主要的颗粒物污
染排放源,建立了包括船舶烟尘、船舶修造工艺尘、垃
圾焚烧尘在内的舟山市本地化源成分谱。基于样品
化学组分分析结果和 CMB-二重源解析技术的模拟
结果,?#25945;至?#33311;山市颗粒物及其组成的浓度特征,并
解析出舟山市颗粒物污染的主要来源。
1 实验部分
1. 1 环境受体样品采集
环境 样 品 采 集 点 设 置 在 舟 山 本 岛 定 海 檀 枫
( 30°01'N,122°07'E) 、临城新区( 30°0'N,122°09'E)
和普陀东港( 29°57'N,122°18'E) 3 个国家环境空气
自动监测站点( 图 1) 。其中,定海檀枫监测站点( 檀
枫) 属舟山市定海区,代表主城区; 临城新区监测站
点( 临城) 位于舟山开发建设的新城; 普陀东港监测
站点( 普陀) 紧临沈家门港区,周围无其他明显污染
源。3 个监测站点?#23665;?#22909;地反映出舟山市颗粒物污
染的整体状况。采样点距地面高度为 10 ~ 20 m。
图 1 监测站点分布
Fig.1 Monitoring stations’distribution
利用崂应 2030 型中流量采样器进行采样,并分
别配用聚四氟乙烯?#22235;ぁ?#32858;丙烯?#22235;?#21644;石英?#22235;?#37319;集
PM2. 5环境受体样品。采样时间为 2016 年 4 月( 7—
14 日) 、7 月( 11—17 日) 、10 月( 12—18 日) 和 2017
年 1 月( 4—10 日) ,每次采样连续采集 20 h,采样期
间共获得 420 个?#34892;四?#26679;品,分别用于水溶性离
子、无机元素和碳组分分析。
1. 2 污染源样品采集
PM2. 5污染源可分为固定源、流动源和开放源
[9]
固定源是指在固定位置通过锅炉、工业炉窑和排气筒
等?#38382;较?#22823;气环境排放颗粒物的污染源,主要包括燃
煤电厂和石油化工、建材等工业企业; 流动源是指各
类可移动的污染源,包括各类交通设备和机械设备;
开放源则是指露天存在的以无组织?#38382;?#25490;放颗粒物
的污染源,包括土壤风沙尘、道?#36153;?#23576;、施工扬尘和城
市扬尘等
[10]
根据舟山市产业结构情况和各类行业的颗粒物
排放情况,结合实地调研识别出舟山市的主要颗粒物
污染源包括: 燃煤电厂、垃圾焚烧发电厂、橡塑制造企
业和船舶修造企业等固定排放源,船舶、机动?#26723;?#31227;
动排放源,土壤风沙尘、道?#36153;?#23576;、施工扬尘和城市扬
321环 境 工 程 第 37 卷
尘等开放源,以及海盐粒子和二次粒子( 硝酸盐、硫
酸盐) 。
在进行样品采集时,对于固定排放源,选取相应排
放源中具有代表性的电厂/企业,收集其除?#37202;? 或焚
烧炉) 下的末端积灰; 开放源样品的采集方法按照《环
境空气颗粒物源解析监测方法指南( 试行) ( 第二版) 》
中?#21335;?#20851;推荐方法进行,土壤风沙尘采集自舟山本岛
4 个不同方位裸露土地的土样,施工扬尘采集自建筑
施工场所施工作业面?#31995;?#28151;合物,道?#36153;?#23576;为不同道
路类型代表性?#33539;?#30340;路面积尘,城市扬尘则通过采集3
个监测点周围临街建筑物?#31995;?#31383;台尘得到。
1. 3 样品分析
石英?#22235;?#29992;于 OC /EC 组分分析,聚四氟乙烯滤
膜用于水溶性离子分析,聚丙烯?#22235;?#29992;于无机元素
分析。
使用美国 DIONEX ICS-1100 型离子色谱仪分析
9 种水溶性离子( Cl
、NO
3、SO
2-
4 、NH
+
4、K
+
、F
、Na
+
Mg
2+
和 Ca
2+
) ; 使用美国沙漠研究院 DRI Model 2001
型热光碳分析仪分析 2 种含碳组分( EC 和 OC) ; 使
用日本 Agilent720 型电感耦?#31995;?#31163;子体发射光谱和
AFS-230E 型原子荧光光度计分析 19 种金属和类金
属无机元素( Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、
Ni、Cu、Zn、Pb、As、Cd、Co 和 Hg 元素) 含量。
1. 4 CMB-二重源解析技术
CMB 受体模型的物理意义明确、算法成熟,是目
前最重要、最实用的受体模型之一。CMB 法的基本
原理是质量平衡,从大气颗粒物中对源有指示意义的
化学示踪物信息出发,利用源和受体间的质量平衡关
系,并使用?#34892;?#26041;差加权最小二乘法进行模型求
[11]
,推断出对大气颗粒物有贡献的若干源类的源
贡献情况。模型计算方程见式( 1) :
Ci = ∑
J
j = 1
FijSj ( 1)
式中: Ci 为受体大气颗粒物中化学组分 i 的浓度测量
值,μg/m
3
; Fij为第 j 类源的颗粒物中化学组分 i 的含量
测量值,g/g; Sj 为第 j 类源对颗粒物的贡献值,μg/m
3
由于 CMB 模型无法解析二次有机碳( SOC) ,解
析时先从环境受体成分谱中扣除 SOC 的贡献以构建
出新的受体成分谱
[12]
,再与源成分谱一起输入到
EPA-CMB 8. 2 模型中进行解析。
CSOC = CTOC - CEC × ( COC /CEC ) min ( 2)
CT - CSOC = C'T ( 3)
式中: CSOC、CTOC、COC、CEC分别为颗粒物中 SOC、TOC、
OC 和 EC 的浓度测量值,μg /m
3
; ( COC /CEC ) min为相应
采样期内 OC /EC 最小值; CT 为浓度值包含 SOC 贡献
的组分 T( 包括 PM2. 5、TC 和 OC) 的浓度,μg /m
3
; C'T
为扣除 SOC 贡献值后的组分 T 的浓度,μg /m
3
从排放源角度考虑,除城市扬尘外的其他排放源
均为单一尘源,城市扬尘是各单一源类排放的沉降态
颗粒物的混合物,可因风力或人类活动等因素再次或
多次扬起扩散。因而,城市扬尘既是环境空气中颗粒
物的排放源,又是各单一尘源的受体
[13]
,引入二重源
解析技术可计算出各单一尘源对城市扬尘的分担?#30465;?
CMB-二重源解析技术解析过程需要 CMB 模型的
3 ?#25991;?#21512;参与: 第 1 ?#38382;?#35745;算单一尘源对环境受体的分
担率; 第 2 ?#38382;?#23558;城市扬尘替代其主要贡献源( 与城市
扬尘共线性最严重的源类) 后,计算城市扬尘和其他单
一尘源对环境受体的分担率; 第 3 ?#38382;?#35745;算各单一尘
源对城市扬尘的分担?#30465;?#30001;此完成城市扬尘和各单一
尘源对大气细颗粒物的贡献值和分担率计算
[14]
2 结果与讨论
2. 1 舟山市区大气颗粒物及其组分浓度特征
采样期间,3 个监测站点不同季节的颗粒物及其
化学组分质?#39063;ǘ染?#20540;如表 1 所示。可知: 檀枫和临
城的颗粒物浓?#20154;?#24179;相近,分别为( 40. 92 ± 20. 68) ,
( 40. 03± 21. 55) μg /m
3
,普陀的颗粒物浓度相对较
低,?#24405;时?#21270;也较小,PM2. 5年均浓度分别是檀枫和临
城的 0. 89,0. 90 倍。这是由于檀枫和临城都位于定
海区,2 个站点的周围环境状况相近; 普陀临近海域,
扩散条件好,来?#38498;?#27915;?#30446;?#27668;气团相对洁净也有利于
颗粒物?#21335;?#37322;和清除
[15]
PM2. 5中化学组分分析结果显示,舟山市区 PM2. 5
中质?#39063;?#24230; > 0. 5 μg /m
3
的主要组分是 NO
3、SO
2-
4 、
NH
+
4、OC 和 EC,其他组分质?#39063;?#24230;较小。NO
3、SO
2-
4 、
NH
+
4 主要来源于污染前体物( SO2、NOx 和 NH3 ) 在大
气中的光化学转化和吸湿性增长
[16]
,是大气细颗粒
物研究中发?#25191;?#22312;的主要二次水溶性离子; EC( 元素
碳) 和 OC( 有机碳) 是碳在大气颗粒物中的主要存在
?#38382;劍珽C 主要来源于含?#26082;劑系?#19968;?#31283;?#28903;排放,而
OC 除一次来源外,还可由挥发性有机物( VOCs) 的光
化学转化生成
[17]
。与国内其他城市相比( 表 2) ,舟
山市大气细颗粒物中二次离子的质?#39063;?#24230;显著低于
421第 5 期 ?#24230;?#27665;,等: 舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析
表 1 舟山市区 3 个空气监测站点在采样期内的 PM2. 5和 PM2. 5中化学组分质?#39063;ǘ染?#20540;
Table 1 Mean mass concentration of particle and its chemical composition at th
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